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【氮化镓】位错对氮化镓(GaN)电子能量损失谱(EEL)的影响

本文献《Influence of dislocations on electron energy-loss spectra in gallium nitride》由C. J. Fall等人撰写,发表于2002年。研究团队通过第一性原理计算,探讨了位错对氮化镓(GaN)电子能量损失谱(EEL)的影响。研究发现,未装饰的全核心位错导致低损耗EEL光谱中低于块体起始能量的吸收。此外,边缘位错附近的氮原子的静电势变化显著,对核心损耗光谱的简单解释提出了质疑。研究还模拟了不同电荷状态下GaN边缘和螺旋位错的EEL光谱,并与实验数据进行了比较,发现理论结果与实验光谱一致。

研究背景: 氮化镓作为一种重要的宽禁带半导体材料,在光电子和微电子领域有着广泛的应用。位错作为晶体中的缺陷,对材料的电子结构和性能有着显著影响。因此,理解位错对GaN电子能量损失谱的影响对于提高材料性能具有重要意义。

研究目的: 本研究旨在通过第一性原理计算,探究GaN中边缘和螺旋位错对EEL光谱的影响,以及这些位错导致的能隙态对材料电子性质的影响。

研究方法: 研究团队采用了基于密度泛函理论的局部密度近似(LDA)和平面波赝势方法进行自洽的从头算模拟。通过构建包含位错的超胞模型,计算了GaN的低损耗和核心激发EEL光谱。同时,研究了不同电荷状态下位错的电子结构。

以下是具体的计算方法细节总结:

  1. 计算设置:

    • 作者使用了局部密度近似(LDA)作为交换相关近似,并利用AIMPRO代码进行从头算模拟。
    • 为了描述离子核心,使用了赝势方法,并包含了非线性核心修正以处理镓的3d电子。
    • 电荷密度在平面波中展开,截止能量为300 Ry,而波函数则使用针对块体系统优化的局域的s、p和d原子中心高斯轨道表示。
    • 结构优化使用每个原子上的dppp基组进行,而EEL光谱的计算则使用Ga的Al的dddd基组和N的dppp基组。
    • 使用Monkhorst-Pack k点网格进行布里渊区积分。
  2. 位错模型构建:

    • 作者考虑了两种方法来描述位错: a. 在144原子超胞中插入一对具有相反Burgers矢量的边缘位错。 b. 在120原子超胞-团簇混合中包含单个边缘位错,其中表面悬挂键通过额外的分数电荷氢原子饱和。
    • 对于螺旋位错,使用方法b进行研究,包含108个Ga和N原子。
    • 这两种技术都描述了无限长度的“0001”位错,并且在“0001”方向上保持了与c轴的体值周期性。
  3. EEL光谱理论计算:

    • 低损耗EEL光谱由价带和导带之间的电子跃迁产生,涉及能隙态的跃迁可以探测缺陷。
    • 实验信号代表了介电函数虚部的对角元素,通过在偶极近似下计算得到。
    • 通过Kramers-Kronig变换获得介电函数的实部,并且在计算中使用了多项式扩展方案,以避免洛伦兹函数在能隙区域低能量处的长尾效应。
  4. 核心激发EEL光谱计算:

    • 核心激发EEL光谱由N 1s核心电子向空的能隙态或导带态的电子跃迁产生。
    • 为了计算核心激发EEL光谱,作者们考虑了位错附近的原子键变化引起的局部电势变化,这些变化会影响核心能级的能源。
  5. 计算参数:

    • 计算使用了1024个MP k点进行布里渊区积分,并且在超胞中使用了类似的k点密度。
    • 为了模拟实验中的EEL光谱,作者们假设了一个电子束探针直径为10-15 Å,位于位错核心中心。

研究结果与机理解释:

研究发现,全核心位错导致在低损耗EEL光谱中出现低于块体起始能量的吸收峰。边缘位错附近的氮原子静电势变化可达1伏特,这可能会影响核心损耗光谱的解释。理论计算的EEL光谱与实验数据吻合良好,表明模型能够有效地描述位错对电子结构的影响。

  1. 低损耗EEL光谱与实验数据的一致性: 研究计算得到的低损耗EEL光谱与实验数据在峰值和肩部上有很好的定性一致性,这验证了所使用的计算方法和参数的有效性。

  2. 位错导致的能隙态: 研究发现,未装饰的全核心位错在GaN的能隙中引入了局域态,这些态导致了低于块体起始能量的吸收。这意味着位错的存在会影响材料的电子性质。

  3. 位错附近的静电势变化: 边缘位错附近的氮原子的静电势变化显著,变化量可达1伏特,这表明位错附近的电子环境与体材料有显著不同,对电子能量损失谱的解释提出了挑战。

  4. 不同电荷状态下位错的电子结构: 研究还考虑了不同电荷状态下(中性、带电)的边缘和螺旋位错的电子结构。发现带电位错会改变位错核心的原子结构,从而影响其电子性质。

  5. 位错对EEL光谱的影响: 通过模拟位错核心的EEL光谱,研究发现位错会导致在导带边缘以下的额外吸收。此外,位错的存在还会导致核心激发EEL光谱的变化,这些变化与位错附近的原子结构和电荷分布有关。

机理解释:

  1. 能隙态的形成: 位错的存在导致了晶体结构的畸变,这种畸变在位错核心附近形成了能隙态。这些态是由于位错引起的局部原子排列变化和未饱和键的结果,它们可以捕获电荷并影响材料的电子输运性质。

  2. 静电势的变化: 位错附近的原子受到不同的机械应力,这会导致局部电场的变化。这种电场变化会影响原子的核心能级,从而影响核心激发EEL光谱。

  3. 位错电荷状态的影响: 位错的电荷状态会影响其核心的原子结构和电子分布。带电位错会通过电子-空穴对的形成来稳定其结构,这会导致位错核心的能隙态进一步改变。

  4. EEL光谱的敏感性: EEL光谱是一种非常敏感的技术,可以用来探测材料中的微小变化。位错引起的电子结构变化会直接反映在EEL光谱中,因此,通过分析EEL光谱可以揭示位错的性质和影响。

研究的创新点和亮点:

  1. 本研究首次系统地模拟了GaN中边缘和螺旋位错的EEL光谱,为理解位错对电子性质的影响提供了新的视角。
  2. 通过比较不同电荷状态下位错的电子结构,揭示了位错电荷对能隙态的调控作用。
  3. 研究提出了一种新的EEL光谱解释方法,考虑了位错引起的电场变化对核心能级的移动,为实验数据分析提供了新的理论基础。

研究意义与应用前景:

本研究对GaN材料中的位错缺陷进行了深入的理论研究,有助于指导实验上对位错进行控制和改良,从而优化材料的电子性能。这对于提高GaN基器件的性能,如高效率的发光二极管和高频率的电子器件,具有重要的实际意义。此外,研究方法和理论模型可推广应用于其他半导体材料的位错研究,具有广泛的应用前景。

图 1: 理论能带结构 。展示了计算得到的氮化镓(GaN)和氮化铝(AlN)的能带结构。图中分别用虚线和实线表示了将镓的3d电子作为价带或核心电子时的能带结构。通过将计算得到的带隙与实验值对齐,可以看出理论模型与实验观测的一致性。

图 2: 低损耗EEL光谱比较。比较了实验数据(十字标记)和理论计算(线条)得到的块体GaN和AlN的低损耗EEL光谱。图中展示了电子束在垂直于c轴的x,y平面内(实线)和平行于c轴的z方向(虚线)的EEL光谱。通过这种比较,作者验证了理论模型的准确性,并为后续研究位错对EEL光谱影响提供了基础。

图 3: 中性GaN边缘位错的弛豫结构 。图的上半部分展示了使用两种不同超胞技术得到的中性GaN边缘位错的弛豫结构。图中的白色和灰色分别代表氮和镓原子。图中还标记了核心原子列的索引。下半部分展示了相应的能带结构,其中顶部和底部半能隙态分别表示为空态和满态。

图 4: GaN边缘位错的局域态波函数 这张图展示了GaN边缘位错中局域态的波函数等值面。图中左右两个面板分别展示了较低和较高能级的局域态。白色和黑色分别代表氮和镓原子,图中的等值面仅突出显示了波函数的中心峰。

图 5: 带电GaN边缘位错的能带结构 这张图展示了带有一个额外电子的GaN边缘位错的能带结构。这是通过在带有位错的超胞中添加电子并放松结构得到的。图中的实线将满态和空态分开。

图 6: 中性GaN螺旋位错的结构 图的左右两列分别展示了两种中性“0001”螺旋位错的模型:全核心结构(a)和镓核心结构(b)。顶部面板展示了在(12¯10)平面上的投影结构,中间面板展示了在“0001”平面上的投影结构,下半部分展示了相应的能带结构。

图 7: 中性GaN边缘位错的EEL光谱 这张图比较了包含中性GaN边缘位错的区域(线条)和块体GaN(符号)的计算EEL光谱。结果展示了电子束沿x, y和z方向的光谱,图中还考虑了超胞中的真空区域。

图 8: 带电GaN边缘位错的EEL光谱 这张图比较了包含带电GaN边缘位错的区域(线条)和块体GaN(符号)的计算EEL光谱。图中展示了在带电状态下位错结构放松后的光谱。

图 9: 中性GaN螺旋位错的EEL光谱 这张图展示了包含中性GaN螺旋位错的区域(线条)和块体GaN(符号)的计算EEL光谱。图中考虑了全核心结构和镓核心结构,并且展示了电子束沿x, y和z方向的光谱。

图 10: N核心能级在GaN边缘位错附近的电势变化 这张图展示了中性GaN边缘位错附近氮原子核心能级的电势变化。图中的势能值相对于超胞中所有氮原子的平均势能给出。

图 11: N K-edge核心激发EEL光谱 这张图展示了GaN边缘位错处的N K-edge核心激发EEL光谱(粗线),与块体区域的光谱(细线)进行了比较。能量标尺参照价带顶部设置。

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